颜色扩展:宽可调激光器是为量子研究量身定制的

OPO的扩展波长覆盖范围促进了基于金刚石的量子发射器的研究。

图1.基于在四能级增益介质中的粒子数反转和受激发射(a)和在非线性晶体中的光参量转换(b)的激光过程的示意图。该过程受光子能量(wp = ws + wi)和光子动量(kp = ks + ki)的转换的影响。
图1.基于在四能级增益介质中的粒子数反转和受激发射(a)和在非线性晶体中的光参量转换(b)的激光过程的示意图。该过程受光子能量(wp = ws + wi)和光子动量(kp = ks + ki)的转换的影响。

预计基于操纵单个量子态的技术很快会变得司空见惯-如今,“第二次量子革命”席卷每个人。在许多设想的设备体系结构中,核心是量子系统,每个激发事件仅产生一个光子,即所谓的单光子发射器。

因此,大量的实验工作涉及通过光学手段,即在实践中,通过采用合适的激光源,来识别,表征和操纵这种量子发射器。然而,需求是非常具有挑战性的。最近开发的连续波光学参量振荡器(OPO)现在也提供了可见光和近红外光谱范围的几乎无间隙的覆盖范围,有望使量子纳米光子学取得长足的进步。

光学参量振荡器与常规激光器

与传统激光器相比,基于OPO技术的光源具有出色的工作波长多功能性。本质上,这是因为OPO原理依赖于非线性光学材料中称为参数转换的过程,而不是依赖于合适的激光增益介质中的受激发射。

OPO过程可以看作是将进入的高能泵浦光子分成两个低能光子,后者通常分别称为信号光子和闲置光子(见图1)。它服从光子能量和光子动量(相位匹配条件)的守恒原理,但是至少在理论上不受基本限制的限制。换句话说,只要满足两个条件,就可以自由选择信号(和惰轮)的工作波长。

考虑到它们的灵活性,OPO不仅是要求“非常规”波长的激光应用的首选技术,而且特别是在需要可调激光输出时。但是,虽然OPO概念已经在半个多世纪前进行了实验证明,1 市售的设备来得很慢。对于在连续波模式(CW OPO)下运行的系统而言,尤其如此,因此直到最近,产生可广泛调谐的CW激光大多必须依靠常规激光器。

一方面,由于新型非线性晶体(例如周期性极化的铌酸锂(PPLN))的出现和日益复杂的设计,驱动了CW OPO技术的惊人进步。另一方面,合适的高性能泵浦激光器(例如二极管泵浦固态(DPSS)激光器和光纤激光器)的可用性不断提高,促使具有广泛的可调谐CW OPO器件的实际实现成为现实。

激光可在450至3500 nm范围内可调

根据OPO工艺的性质,任何产生的输出波长将比泵浦所用的波长长。因此,在可见光谱范围内工作的OPO设备要么需要紫外线泵浦光源,要么需要使用其他频率转换级(以转换可见范围内的信号波长和惰轮波长)。到目前为止,只有后一种方法被证明在技术上可行,可将稳定的交钥匙系统商业化。2

图2说明了这种两阶段设计概念的两个示例,分别适用于532 nm DPSS激光器和780 nm光纤激光器泵浦光源。操作原理依赖于两个腔体(OPO和二次谐波产生腔体)内的非线性光学过程的级联序列。所采用的OPO腔方案通常称为单谐振OPO腔设计。就是说,腔在特定信号波长或特定惰轮波长下共振工作。图2.由532 nm单频DPSS激光器泵浦的CW OPO系统内部的示意性光路(a);绿色箭头表示泵浦激光束,深红色和浅红色箭头表示惰轮束的信号(任意分配)。还显示了由780 nm单频光纤激光器泵浦的CW OPO系统内部的示意性光路(b);深红色箭头表示泵浦激光束,浅红色箭头表示信号束。图2.由532 nm单频DPSS激光器泵浦的CW OPO系统内部的示意性光路(a);绿色箭头表示泵浦激光束,深红色和浅红色箭头表示惰轮束的信号(任意分配)。还显示了由780 nm单频光纤激光器泵浦的CW OPO系统内部的示意性光路(b);深红色箭头表示泵浦激光束,浅红色箭头表示信号束。

因此,有效腔长度被有效地稳定到所选工作波长的整数倍。当在OPO腔内共振地循环产生的一个(信号或惰轮)波时,可以提取另一波以通过另一种非线性过程将波长转换为可见光谱范围。这种波长转换是通过将主要OPO输出倍频在第二个单独的腔中进行的,这一过程被广泛称为二次谐波产生(SHG)。

到目前为止,通过将设计理念适应于合适的激光泵浦光源,并利用可访问信号和空闲波长的整个范围,实现了从450 nm到3500 nm的前所未有的波长范围。与受应用启发的波长调谐机制结合使用,这使实验人员可以方便地进行测量,而这些测量本来会因合适的光源的技术复杂性(甚至缺乏它)而受阻。3,4 在下面的示例中,该语句得到了证实。

钻石光子学

在量子研究界内,以固态实现单光子发射器被广泛认为具有技术上的优势,包括现有(经典)芯片制造技术的潜在可用库。在最有前途的候选材料中,是金刚石晶体中的微观局部杂质,即所谓的色心。

早期的注意力集中在钻石的氮空位(N-V)中心,其中一个氮原子和一个空位取代了钻石晶格中两个相邻的碳原子。虽然NV中心可以说是研究最广泛的量子发射器,但由于可能进一步改善的性能,基于IV组元素(Si-,Ge-,Sn-,Pb-V)的另一类缺陷最近引起了人们的极大兴趣。例如降低对外部噪声的敏感性。

尽管钻石中光学活性中心的存量差异很大,但它们的光谱特性却受相似的物理原理支配(见图3)。一个关键因素是发射器的电子跃迁与周围晶体主体的晶格振动耦合的程度。图3.控制固态单光子发射器光谱特性的基本原理。纯电子跃迁(零声子线)的耦合会导致吸收和/或发射光谱中出现声子边带(PSB)。在单光子发射器的集合体中,光谱还通过单个位置的局部微观环境中的不均匀静态变化而变宽。图3.控制固态单光子发射器光谱特性的基本原理。纯电子跃迁(零声子线)的耦合会导致吸收和/或发射光谱中出现声子边带(PSB)。在单光子发射器的集合体中,光谱还通过单个位置的局部微观环境中的不均匀静态变化而变宽。

除了纯电子跃迁的尖锐零声子线(ZPL)之外,还可以通过吸收和/或发射光谱中声子边带(PSB)的出现来推断声子耦合的强度。对于单光子发射器,反过来,由于单个位置的局部微观环境中的不均匀静态变化,光谱进一步加宽。

在大海捞针中寻找针头

应该强调的是,通过“传统”直接吸收测量对单量子系统进行光谱表征几乎是不可行的。研究人员通常宁愿依靠光致发光激发(PLE)光谱学,其中在调整激发(激光)频率时测量量子发射器的光子发射强度。回顾上面概述的独特光谱特征,单个发射器的识别和表征需要对激光频率调谐机制进行深刻的设计。

一方面,由于光谱上较宽且非结构化的声子边带,要对特定色中心进行彻底的光谱表征,就需要在通常超过100 nm(在室温下)的较宽光谱范围内进行波长调谐。另一方面,要识别并共振激发零声子跃迁峰(通常在低温条件下约为几GHz的宽度),则需要足够窄的激光发射线宽并在(亚)皮米范围内进行调整。同样,对绝对频率精度和长期频率稳定性的要求通常也很高。

好消息是,OPO提供了适合这些需求的所有手柄。图4说明了商用CW OPO的三种不同的波长调谐模式,其步长和调谐速度相差很大。对于纳米级的波长选择,可以根据内部温度-波长映射方案,只需按一下按钮即可调整OPO / SHG非线性晶体温度。通过压电驱动的高精细腔内标准具可以实现皮秒级的准连续逐步调整。为了实现无跳模且真正连续的调谐,可以通过压电元件扫描OPO腔的长度。图4.显示了在可见光谱和近红外光谱范围内的CW OPO的输出功率。通过自动调节OPO / SHG非线性晶体温度,只需按一下数百纳米的按钮,即可调节输出波长。浅红色和深红色线表示基本OPO波长范围(信号/空闲)的输出功率水平;浅蓝色和深蓝色线表示SHG输出功率水平(a)。通过腔内标准具步进在940 nm中心波长处进行频率调谐;可以以低至2 GHz的步长离散地改变激光频率(b)。真正连续(无模跳)扫描,中心波长为940 nm;扫描范围大于10 GHz,最高可达20 GHz以上,具体取决于中心波长(c)。图4.显示了在可见光谱和近红外光谱范围内的CW OPO的输出功率。通过自动调节OPO / SHG非线性晶体温度,只需按一下数百纳米的按钮,即可调节输出波长。浅红色和深红色线表示基本OPO波长范围(信号/空闲)的输出功率水平;浅蓝色和深蓝色线表示SHG输出功率水平(a)。通过腔内标准具步进在940 nm中心波长处进行频率调谐;可以以低至2 GHz的步长离散地改变激光频率(b)。真正连续(无模跳)扫描,中心波长为940 nm;扫描范围大于10 GHz,最高可达20 GHz以上,具体取决于中心波长(c)。

对于要求最高的应用程序,可以通过在闭环配置下运行系统来进一步改善性能特征。即与外部波长测量设备(波长计)配合使用。在这种操作模式下,可实现的长期稳定性实质上接近于外部波长计设备本身的测量分辨率,该分辨率可能低至几兆赫兹的数量级。

实际性能:OPO在起作用

图5中的实验数据来自与钻石中锗空位中心(Ge-V)有关的几项研究。5,6 最近提出了为量子技术应用提供多种吸引人的特性,例如在室温条件下的单光子发射。显然,这些缺陷具有反转对称性,因此对电场的局部波动不敏感。

Ge-V色心集合的PLE光谱(在室温条件下记录)如图5a所示。它是通过利用上面讨论的OPO方案的整个粗调范围来记录的,可通过自动晶体选择和温度调节直接访问。当在大约602 nm处共振驱动ZPL时,该测量清楚地揭示了最大计数率。数据来自对Si-V和Ge-V色心的比较研究。5图5. Ge-V中心集合的光致发光激发(PLE)光谱(a);在室温下记录光谱,以将激发波长从450 nm调整到640 nm(在S.Häußler等人的许可下进行了改编[5])。 Ge-V中心的地面和第一激发态内的电子能级结构和跃迁(b)。在低温下记录的单个Ge-V中心的归一化光致发光光谱,揭示了电子四级精细结构(c)。 (c)中最突出的跃迁的光致发光激发光谱,在调谐共振激发下记录(d);橙色线表示打开另一个532 nm选通激光器时的信号,蓝线表示关闭选通激光器时的信号(在D. Chen等人的允许下进行改编[6])。图5. Ge-V中心集合的光致发光激发(PLE)光谱(a);在室温下记录光谱,以将激发波长从450 nm调整到640 nm(在S.Häußler等人的许可下进行了改编[5])。 Ge-V中心的地面和第一激发态内的电子能级结构和跃迁(b)。在低温下记录的单个Ge-V中心的归一化光致发光光谱,揭示了电子四级精细结构(c)。 (c)中最突出的跃迁的光致发光激发光谱,在调谐共振激发下记录(d);橙色线表示打开另一个532 nm选通激光器时的信号,蓝线表示关闭选通激光器时的信号(在D. Chen等人的允许下进行改编[6])。

图5b显示了Ge-V中心的精确电子水准仪结构。由于强的自旋轨道耦合,基态和第一激发态被分为具有两个自旋简并性的能级对。实际上,通过在低温条件下记录单个Ge-V中心的光致发光光谱,可以通过实验揭示ZPL发射的四线精细结构(参见图5c)。请注意,图5c中所示的频谱窗口只是图5a中ZPL发射周围的一个小切口,显示了单个Ge-V发射器的信号,而不是整体信号。

在图5d中,精确表征了单个Ge-V发射体光谱中最突出特征的共振荧光特性。为此,通过与波表装置一起进行真正的连续频率调谐,可以在整个光谱共振的大约±5 GHz的间隔内调谐激光激发波长。应该强调的是,共振PLE信号只能在其他非共振激发下才能检测到,也就是说,当Ge-V中心被选通激光(在532 nm处)额外激发时。 532 nm光的作用是控制共振荧光的发生和减少的开关。实验结果在D. Chen等人的文章中进行了详细讨论,6 作者还通过暗态的存在定量地解释了观察到的动力学。

外表

广泛可调的CW OPO时代的来临与量子技术领域的各种研究计划相吻合。由于OPO概念十分笼统,因此应允许其不断适应新的实验要求,例如新型单光子发射器和系统。如此贡献所示,随着量子研究的迅速发展,可以预期CW OPO将逐渐成为公认的激光光源选择。

致谢

作者非常感谢与Rudolf Bratschitsch,Weibo Gao,Fedor Jelezko和Alexander Kubanek及其团队的支持和富有成果的讨论。

参考资料

1. J. A. Giordmaine和R. C. Mills, 物理莱特牧师,14,973(1965)。

2. J. Sperling和K. Hens, Optik和Photonik,13,22(2018)。

3. K. Hens等, 进程SPIE,11269,112690S(2020)。

4. J. Sperling等, 激光聚焦世界,55,1,103107(2019年1月); //bit.ly/TunableRef4.

5. S.Häußler等, 新J.Phys。,19,6,063036(2017)。

6. D. Chen等, 物理莱特牧师123,033602(2019)。

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